Das hat keiner gemacht, und wird auch keiner machen. LibreELEC ist hardwarenah und grafiklastig. Eine VM oder jail, die dann auf die schlappe Grafikhardware des NAS zugreift? Das ist zum Scheitern verurteilt. Und ein NAS braucht kaum Grafikfähigkeiten, das ist der Versuch, einen Fisch zum Fliegen zu bringen.
Bessere Variante:
Ein Single-Board-Computer zusammen mit dem Fernseher, der dann auf das NAS zugreift. Den kann man dann mit Kodi oder LibreELEC laufen lassen, der steuert den Fernseher an und ist individuell anpaßbar.
PS: Aber keinen Raspberry Pi nehmen. Gut sind Odroid C2 für sowas, die mit RK3399 oder RK3328 Chipsatz, Radxa, Orange Pi, aber auch diverse andere. Kosten auch nicht mehr, außer wenn man viel Leistung haben will.